Адсорбционные и магнитные свойства Fe/MgAl2O4-катализатора гидрирования СО, промотированного самарием

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Исследованы модифицированные самарием Fe-содержащие катализаторы на носителе – алюмо-магниевой шпинели (MgAl2O4). Сопоставлены данные по адсорбционным и восстановительным свойствам катализаторов магнитным методом in situ и методом ИК-спектроскопии адсорбированного СО. Методом ИК-спектроскопии адсорбированного СО показало, что основной формой Fe, образующего связь с СО, в не промотированном Fe/MgAl2O4, являются катионы Fe2+ как на поверхности оксида, так и на поверхности зародышей металлической фазы, а вклад комплексов с атомами Fe0 незначителен. Установлено, что промотирование самарием в соотношении Sm: Fe = 1:100 в катализаторе способствует эффективному восстановлению оксидов железа. Показано, что степень восстановления железа максимальна для катализатора, полученного нанесением самария на поверхность Fe-содержащего катализатора.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

Г. В. Панкина

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова; Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: pankina5151@inbox.ru

Химический факультет

Россия, 119992, Москва; 119991, Москва

А. Н. Харланов

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова

Email: kharl@kge.msu.ru

Химический факультет

Россия, 119992, Москва

П. А. Чернавский

Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова; Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН; Институт органической химии им. Н. Д. Зелинского РАН

Email: pankina5151@inbox.ru

Химический факультет

Россия, 119992, Москва; 119991, Москва; 119991, Москва

Список литературы

  1. Garcilaso V., Barrientos J., Bobadilla L.F. et al. // Renewable Energy. 2019. V.132. P. 1141.
  2. Janardanarao M. // Ind. Eng. Chem. Res. 1990. V.29. P. 1735.
  3. Schulz H. // Appl. Catal. A. 1999. V.186. P. 3.
  4. Liu Q.-Y., Shang C., Liu Z.-P. // J. Phys. Chem. Lett. 2022. V.13. № 15. P. 3342.
  5. Liu B., Li W., Zheng J. et al. // Catal. Sci. Technol. 2018. V.8. P. 5288.
  6. Ngantsouehoc W., Zhang Y.Q., O’Brien R. J. et al. // Appl. Catal. A. 2002. V.236. P. 77.
  7. Li J.B., Ma H.F., Zhang H.T. et al. // Fuel Process. Technol. 2014. V.125. P. 119.
  8. Wang D.Z., Cheng X.P., Huang Z.E. et al. // Appl. Catal. 1991. V.77. P. 109.
  9. Han W., Wang L., Li Z. et al. // Appl. Catal. A. 2019. V.572. P. 158.
  10. Zhou X.-L., Felcher G.P., Chen S.-H. // Phys. B. 1991. V.173. P. 167.
  11. Bavykina A., Yarulina I., Gevers L. et al. // ACS Catal. 2019. V.9. N.8. P. 6910
  12. Lin J., Li B., Cao J. et al. // J. of CO2 Utilization. 2022. V.65. P. 102243.
  13. Taherian Z., Yousefpour M., Tajally M., Khoshandam B. // Microporous and Mesoporous Materials. 2017. V.251. P. 9
  14. Han Z., Qian W., Ma H. et al. // RSC Advances. 2019. V.9. P. 32240.
  15. Панкина Г.В., Шумянцев А.В., Черняк С.А., Лунин В.В. // Кинетика и катализ. 2019. Т. 60. № 5. С. 665.
  16. Чернавский П.А., Панкина Г.В., Лунин В.В. // Успехи химии. 2011. Т. 80. № 6, С. 605.
  17. Chernavskii P.A., Pankina G.V., Kazantsev R.V. et al. // Energy Technology. 2020. V.8. N.5. P. 1901327.
  18. Sort J., Surinach S., Munoz J.S. // Phys. Rev. B: Condens. Matter. 1997. V.68. Р.014421
  19. Davydov A. Molecular spectroscopy of oxide catalyst surfaces. Willey. 2003. 668 p.
  20. Angell C., Schaffer P.C. // J. Phys. Chem. 1966. V. 70. P. 1413.
  21. Ballivet-Tkatchenko D., Coudurier G. // Inorg. Chem. 1979. V.18. P. 558.
  22. Couble J., Bianchi D. // Applied Catalysis A: Gen. 2011 V. 409–410. P. 28.
  23. Wielers A.F.H., Kock A.J.H.M., Hop C.E.C.A. et al. // J. Catal. 1989. V.117. P.l.
  24. Mihaylov M., Ivanova E., Chakarova K. et al. // Applied Catalysis A: Gen. 2011 V.391. P. 3.
  25. Fellah M.F. // J. Phys. Chem. C. 2011. V.115. P. 1940.
  26. Bianchi D., Chafik T., Khalfallah M., Teichner S.J. // Appl. Catal. A: Gen. 1993 V.105 P. 223.
  27. Давыдов А.А., Шепотько М.Л., Будиева А.А. // Кинетика и катализ. 1994. Т. 35. № .2. С. 299.
  28. Davydov A.A., Shepotko M.L., Budneva A.A. // Catalysis Today. 1995. V.24. P. 225.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
2. Рис. 1. Зависимости намагниченности J от температуры Т при восстановлении катализаторов в водороде (а) и начальный участок этих зависимостей (б) для: Fe/S (1), (Fe+1.5Sm)/S (2), 0.15Sm/Fe/S (3), Fe/0.15Sm/S (4), (Fe+0.15Sm)/S (5) и 0.15Sm/(Fe+0.15Sm)/S (6).

Скачать (297KB)
3. Рис. 2. Зависимости изменения степени превращения α от времени t (а) и начальный участок этих зависимостей (б) для: 0.15Sm/Fe/S (1), Fe/0.15Sm/S (2), (Fe+0.15Sm)/S (3), (Fe+1.5Sm)/S (4).

Скачать (241KB)
4. Рис. 3. Величина удельной поверхности и объем частиц металлического железа для полученных образцов: – SFe×10–1 м2/г, – VFe×104 см3/г.

Скачать (328KB)
5. Рис. 4. Разностные ИК-спектры СО, адсорбированного при комнатной температуре на катализаторах: Fe/S (а), 0.15Sm/Fe/S (б), Fe/0.15Sm/S (в), (Fe+0.15Sm)/S (г), (Fe+1.5Sm)/S (д), 0.15Sm/(Fe+0.15Sm)/S (е). Давление СО: 5 (1), 20 (2), 50 Торр (3).

Скачать (458KB)
6. Рис. 5. Разностные ИК-спектры карбонатоподобных структур, возникающих в атмосфере СО: Fe/S (а), 0.15Sm /Fe/S (б), Fe/0.15Sm /S (в), (Fe+0.15Sm)/S (г), (Fe+1.5Sm)/S (д), 0.15Sm/(Fe+0.15Sm)/S (е). Давление СО – 50 Торр.

Скачать (287KB)

© Российская академия наук, 2024