Физико-химические свойства и активность катализатора Mn/γ-Al2O3 в процессе превращения пропана в олефиновые углеводороды

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Описаны физико-химические и каталитические свойства γ-Al2O3, модифицированного марганцем. С помощью метода термопрограммированной десорбции аммиака получены данные о кислотных характеристиках Mn-cодержащих катализаторов и установлено, что они отличаются друг от друга распределением и соотношением кислотных центров разного типа. Методом просвечивающей электронной микроскопии высокого разрешения исследована морфология и структура частиц катализаторов Mn/γ-Al2O3 и показано, что модифицирование γ-Al2O3 марганцем не приводит к существенному их изменению. Установлено, что наибольшее количество олефиновых углеводородов в процессе превращения пропана при 650°C образуется на γ-Al2O3, содержащем 4.0% марганца, и составляет 37.8% при конверсии 58%, при этом селективность образования низших олефинов достигает 64.2%. Методом дифференциального термического анализа определено количество и установлена природа коксовых отложений, образующихся на поверхности Mn-cодержащих катализаторов в ходе протекания реакции дегидрирования пропана. Показано, что в процессе проведения реакции происходит формирование углеродных нановолокон вблизи поверхности катализатора и слоев графитоподобного углерода на поверхности частиц Al2O3.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

А. А. Восмериков

Институт химии нефти РАН, Сибирское отделение

Автор, ответственный за переписку.
Email: antonvosmerikov@gmail.com
Россия, 634055, Томск

А. А. Степанов

Институт химии нефти РАН, Сибирское отделение

Email: antonvosmerikov@gmail.com
Россия, 634055, Томск

Л. Н. Восмерикова

Институт химии нефти РАН, Сибирское отделение

Email: antonvosmerikov@gmail.com
Россия, 634055, Томск

Е. Ю. Герасимов

Федеральный исследовательский центр, Институт катализа им. Г. К. Борескова РАН, Сибирское отделение

Email: antonvosmerikov@gmail.com
Россия, 630090, Новосибирск

А. В. Восмериков

Институт химии нефти РАН, Сибирское отделение

Email: antonvosmerikov@gmail.com
Россия, 634055, Томск

Список литературы

  1. Левин В.О., Потехин В.М., Кудимова М.В. // Нефтепереработка и нефтехимия. Научно-технические достижения и передовой опыт. 2017. Т. 6. С. 28.
  2. Погосян Н.М., Погосян М.Д., Шаповалова О.В. и др. // Нефтегазохимия. 2016. Т. 2. С. 38.
  3. Волкова А.В. Рынок базовых продуктов нефтехимии: олефины и ароматические углеводороды. М.: Национальный исследовательский университет Высшая школа экономики, 2019. 70 с.
  4. Xieqing W., Chaogang X., Zaiting L., Genquan Z. // Practical Advances in Petroleum Processing. 2006. P. 1063.
  5. Yoshimura Y., Kijima N., Hayakawa T. et al. // Catal. Surv. Jpn. 2000. V. 4. P. 157.
  6. Akah A., Williams J., Ghrami M. // Catalysis Surveys from Asia. 2023. V. 4. P. 265.
  7. Fakhroleslam M., Sadrameli S.M. // Fuel. 2019. V. 252. P. 553.
  8. Жоров Ю.М. // Нефтехимия. 1984. Т. 24. № 1. С. 38.
  9. Мухина Т.Н., Барабанов Н.Л., Бабаш С.Е. Пиролиз углеводородного сырья. М.: Химия, 1987. 240 с.
  10. Черных С.П., Адельсон С.В., Мухина Т.Н. // Нефтехимия. 1991. Т. 31. С. 688.
  11. Chen S., Chang X., Sun G., Zhang T. et al. // Chem. Soc. Rev. 2021. V. 5. P. 3315.
  12. Liu S., Zhang B., Liu G. // Reaction Chemistry & Engineering. 2021. V. 6. № 1. P. 9.
  13. Sattler J.J., Ruiz-Martinez J., Santillan-Jimenez E., Weckhuysen B.M. // Chemical Reviews. 2014. V. 519. № 114. P. 10613.
  14. Бабак В.Н., Бабак Т.Б., Закиев С.Е., Холпанов Л.П. // Теорет. осн. хим. технологии. 2009. Т. 43. № 1. С. 78.
  15. Rodemerck U., Stoyanova M., Kondratenko E.V., Linke D. // J. Catal. 2017. V. 352. P. 256.
  16. Choi S.-W., Kim W.-G., So J.-S., Moore J.S. et al. // J. Catal. 2017. V. 345. P. 113.
  17. Chen C., Hu Z., Ren J., Zhang S. et al. // ChemCatChem. 2019. V. 11. P. 868.
  18. Estes D.P., Siddiqi G., Allouche F., Kovtunov K.V. et al. // J. Am. Chem. Soc. 2016. V. 138. P. 14987.
  19. Галанов С.И., Галанов А.И., Смирнов М.Ю., Сидорова О.И. и др. // Изв. Томского политех. ун-та. 2005. Т. 308. № 1. С. 126.
  20. Цырульников П.Г. // Росс. хим. журн. 2007. Т. 51. № 4. С. 133.
  21. Усачев Н.Я., Харламов В.В., Казаков А.В., Беланова Е.П. и др. // Сб. матер. Научно-экспертного совета при Председателе Совета Федерации Федерального Собрания Российской Федерации. 2010. С. 126.
  22. Delmastro A., Gozzelino G., Mazza D. et al. // J. of the Chemical Society. Faraday Transactions. 1992. V. 88. № 14. P. 2065.
  23. Kim S.-M., Lee Y.-J., Bae J.W. et al. // Applied Catalysis A: General. 2008. V. 348. № 1. P. 113.
  24. Morterra C., Magnacca G.A. // Catalysis Today. 1996. V. 27. № 3–4. P. 497.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Дифрактограммы γ-Al2O3 с различным содержанием Mn: 0.0 (1), 2.0 (2), 4.0 (3), 8.0 (4) и 12.0 мас. % (5).

Скачать (394KB)
Метаданные
3. Рис. 2. ИК-спектры γ-Al2O3 с различным содержанием Mn: 0.0 (1), 2.0 (2), 4.0 (3), 8.0 (4) и 12.0 мас. % (5).

Скачать (254KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Снимки ПЭМ катализатора 2.0% Mn/γ-Al2O3: а – кристаллическая структура, б – HAADF-STEM-изображение морфологии агломератов частиц, в-элементная карта распределения алюминия и марганца, соответствующая области на рис. б.

Скачать (776KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Снимки ПЭМ катализатора 8.0% Mn/γ-Al2O3: а – кристаллическая структура, б – HAADF-STEM изображение морфологии агломератов частиц, в-элементная карта распределения алюминия и марганца, соответствующая области на рис. б, г – спектр EDX с соответствующей области рис. 4в, выделенной красным кружком.

Скачать (895KB)
Метаданные
6. Рис. 5. Снимки ПЭМ частиц катализатора 8.0% Mn/γ-Al2O3 до реакции – а и после реакции – б, стрелками показаны фрагменты УНВ. Снимки ПЭМ катализатора 2.0% (в) и 8.0% Mn/γ-Al2O3 (г) после катализа, стрелками показаны УНВ.

Скачать (904KB)
Метаданные
7. Рис. 6. Кривые ТА катализаторов после обработки пропаном: а – исходный γ-Al2O3, б – 8.0% Mn/γ-Al2O3

Скачать (397KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2025